Modification with amino groups of composite SiO2–TiO2 and pure TiO2 spheres prepared via the peroxo route

Аннотация

Серии пористых композитных оксидов SiO₂–TiO₂ и чистого TiO₂ со сферической морфологией частиц были получены пероксидным методом, далее они были использованы в качестве подложек для катализаторов. Аминопропилтриметоксисилан (АПТМС) был присоединен к поверхности  подложки в строго безводной реакционной среде, что приводит к тому, что аминогруппы присоединяются ковалентно к поверхности подложки. Процедура присоединения аминопропилтриметоксисилана является несложной и может быть применена также для других органических соединений, имеющих различные функциональные группы. Для изучения процесса термической обработки подложки были прокалены при различных температурах перед тем, как были использованы в реакциях присоединения органических молекул, содержащих функциональные группы. Было установлено, что количество органических молекул, присоединяющихся к поверхности подложки в ходе реакции различается незначительно в зависимости от температуры обработки подложки, это указывает на то, что в реакцию с органическими молекулами вступают главным образом изолированные гидроксильные группы, наиболее стабильные из всех гидроксильных групп, остающиеся на поверхности даже после прокаливания при 700 °С. Присоединенные аминогруппы будут иметь применение в качестве каталитических центров в различных реакциях органической химии, таких как ацилирование аминов и спиртов, полимеризация лактонов с гидроксильными группами, изомеризация ненасыщенных углеводородов, альдольная конденсация, реакции Дильса-Альдера, Михаэля, Невенагеля и т. д. Механизм активирования реакций аминогруппами включает перенос электронной плотности к реагирующей молекуле и формирование переходного комплекса. В то время как наиболее широко распространенные основные катализаторы являются аминами в агрегатном состоянии жидкости и представляют собой гомогенные катализаторы  существует потребность в формировании гетерогенного  катализатор. Гетерогенный катализ позволяет  избежать загрязнения продуктов реакции исходными реагентами, а также позволяет осуществлять регенерацию катализатора и его многократное использование. Полученные катализаторы имеют высокое содержание присоединенных аминогрупп (1 ммоль/г) с учетом их локализации на поверхности материала.